JACS：光催化甲烷转化通过质子电子协同合成甲酸

JACS：光催化甲烷转化通过质子电子协同合成甲酸

光驱动甲烷直接转化为甲酸是一种将甲烷转化为高附加值化学品并促进可持续发展的有前景的方法。但是，该反应过程具有多个质子和电子的复杂需求，因此仍然具有非常大的挑战。          

有鉴于此，中国科学技术大学熊宇杰教授、刘东教授等报道设计Pt活性位点修饰WO3的光催化剂用于光催化选择性合成甲酸。         

本文要点：

1）研究结果表明，调节 Pt 在 WO3载体上的维度效应是提高甲烷选择性转化为甲酸（HCOOH）催化性能的关键。与不含 Pt 的样品以及用 Pt 单原子修饰的 WO3相比，WO3修饰的Pt 纳米颗粒在生产 HCOOH 方面表现出更高的转化率、选择性和耐久性。最优的 PtNPs-WO3（PtNPs-WO3）催化剂实现了 17.7 mmol g⁻¹ 的 HCOOH 转化率，选择性达 84%，且稳定性可维持长达 48 h。          

2）机理研究表明，氧气质子化形成羟基自由基是 HCOOH 产率的限制步骤。Pt 纳米颗粒可促进电子转移并推动氧气解离，通过质子耦合电子转移过程产生羟基自由基。该过程提供足够的质子降低形成·OH 自由基的能垒，从而促进甲烷的活化。此外，Pt 纳米颗粒调节含氧烃中间体的吸附，提高反应的选择性。    

这项工作加深对于甲烷转化催化剂设计以及复杂反应路径有效调控的理解。

参考文献

Guangyao Zhai, Siyuan Yang, Yihong Chen, Junchi Xu, Shenghe Si, Honggang Zhang, Yuanyuan Liu, Jun Ma, Xiao Sun, Weixin Huang, Chao Gao, Dong Liu*, Yujie Xiong*, Direct Photocatalytic Oxidation of Methane to Formic Acid with High Selectivity via a Concerted Proton–Electron Transfer Process, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.4c12758

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c12758

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