Angew：精确调控缺陷的结构增强氮化碳光催化全解水

Angew：精确调控缺陷的结构增强氮化碳光催化全解水

以碳氮化物聚合物（PCNs）为代表的共轭聚合物，成为新一代用于全水分解（OWS，overall water splitting）的优秀光催化剂。虽然人们进行许多努力，但是如何制备缺少结构缺陷的高结晶度PCNs仍然具有非常大的挑战，而且很难深入研究复杂缺陷结构对于OWS过程的明确影响，这严重的限制了PCN催化剂的量子效率。   有鉴于此，福州大学王心晨教授、张贵刚教授等报道设计了一种“原位盐熔”（in-situ salt flux）辅助的共聚合反应策略，分别使用富含氮和缺少氮的单体分子，精确调控聚（三嗪酰亚胺）（PTI）单晶的结构缺陷。两种共聚单体之间的化学计量控制能够连续调节PTI的C空位和N空位，构筑了一系列具有不同缺陷态的PTI晶体。               

本文要点：

1）理论和实验结果表明，C空位对应于激子的辐射淬灭，N空位产生非辐射淬灭。通过抑制辐射损失和非辐射损失，合成的PTI通过一步激发OWS催化反应，实现了37.8 %的表观量子效率新纪录。           

2）这项工作展示了合理控制结构缺陷的重要性，阐述了结构明确的PTI光催化剂的结构-性质-活性之间的关系，这项研究为开发生产太阳能燃料的聚合光催化剂提供了指导和帮助。

参考文献

Hangyu Zhuzhang, Xiaocong Liang, Jiaxiang Li, Sikang Xue, Yifan Lin, Baisheng Sa, Sibo Wang, Guigang Zhang, Zhiyang Yu, Xinchen Wang, Precise Manipulation on the Structural Defects of Poly (Triazine Imide) Single Crystals for Efficient Photocatalytic Overall Water Splitting, Angew. Chem. Int. Ed. 2025

DOI: 10.1002/anie.202421861

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202421861

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