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Nature Commun:Pt-Co协同催化剂的活性位点重构

2024-10-30 分享

Nature Commun:Pt-Co协同催化剂的活性位点重构


理论计算揭示催化剂的金标是火山型规律,这种火山型变化规律通常用于揭示催化活性位点的组成或者尺寸。           

有鉴于此,华东理工大学段学志教授、练成教授、上海交通大学刘晰研究员等报道催化剂的载体和吸附物质导致Pt-Co双金属结构重构,而且对不同的界面活性位点之间的相互作用,提出了火山曲线的协同效应。               

本文要点1)通过多种表征技术,以及同位素动力学,多尺度理论计算模拟,说明受到Pt-C键(金属-载体界面)和Co-O键(金属-吸附物界面)的作用,Co持续不断进入Pt催化剂内,形成Pt富集的合金,而且形成分离的Co物种,并且Co偏析形成外延覆盖层和Co3O4簇,最终导致结构坍塌形成无定形合金。         

2)发现三个不同的协同作用,包括晶格氧的氧化还原效应、Pt富集合金/CoOx覆盖层的双位点、合金内的电子耦合,这三个效应分别发生在CO氧化(气相)、氨硼烷水解(液相催化)、制氢催化(电催化)。协同效应关系火山型变化代表了传统组成/尺寸火山型变化规律的拓展,为双金属催化剂的理论模型和实验研究提供帮助。 

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参考文献Chen, W., Shi, Y., Liu, C. et al. Restructuring the interfacial active sites to generalize the volcano curves for platinum-cobalt synergistic catalysis. Nat Commun 15, 8995 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-53474-0https://www.nature.com/articles/s41467-024-53474-0


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