JACS:OH吸附促进桥式CO吸附电催化CO2生成多碳产物
2024-11-05
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JACS:OH吸附促进桥式CO吸附电催化CO2生成多碳产物
在Cu催化剂表面电催化还原CO2反应中,通常认为线性结合CO(*COL)是CO-CO偶联的关键中间体,用于生成多碳产物。
有鉴于此,新加坡国立大学Boon Siang Yeo、加泰罗尼亚化学研究所(ICIQ) Núria López等报道发现桥式结合*CO(*COB)是重要的CO2电化学还原活性物种。
本文要点1)通过原位Raman光谱表征、气相色谱、液相色谱、DFT理论计算模拟,发现吸附的*CO能够导致*COL变成*COB。同位素标记实验测试电化学还原12CO+13CO2两种反应物,发现*COB选择性的生成乙酸和丙醇,*COL倾向于生成乙烯和乙醇。
2)这项工作展示了电化学还原CO(2)RR反应机理,而且展示了调控表面物种的竞争性吸附设计反应调控反应生成多碳产物。
参考文献Haibin Ma, Enric Ibáñez-Alé, Futian You, Núria López*, and Boon Siang Yeo*, Electrochemical Formation of C2+ Products Steered by Bridge-Bonded *CO Confined by *OH Domains, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c08755
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c08755