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郭少军JACS：Al-N3桥位点单原子光催化合成H2O2

2024-11-07 分享

通过调控反应中心的电子环境降低水氧化反应步骤的能垒，促进H2O和空气太阳能转化为H2O2受到人们的广泛关注，但是具有非常大的挑战。

有鉴于此，北京大学郭少军教授等报道基于第一性原理计算筛选氮化碳的单原子催化剂，发现Al-N3桥式结构位点能够促进不同氮化碳纳米管之间的界面电荷转移，因此高效率的从空气、水、氧气生成H2O2。

本文要点

1）CNNT-Al催化剂的Al-N3桥式位点能够活化相邻的表面单原子，促进两电子氧化为H2O2的决速步骤。而且，Al-N3位点能够促进相邻氮化碳层和层间Al原子之间的3s、3p轨道杂化，因此增强垂直层之间的电荷转移。

2）由于这些优势，CNNT-Al在光催化反应合成H2O2达到1410.2μmol g-1 h-1的质量活性（光催化剂的浓度为1g L-1），性能超过了所有CN光催化剂，比自然界的植物光催化反应的太阳能转化为化学能的效率（~0.1%）高7倍，达到0.73%。最为重要的一点是，CNNT-Al构筑的流动相反应器能够200h稳定长时间制备H2O2直接用于降解水体中的污染物。使用CNNT-Al催化剂的流动相反应器能够100%的效率杀菌天然水体10倍浓度的细菌，因此成为水处理的一种经济理想方式。

参考文献

Hao Tan, Peng Zhou, Meixian Liu, Yu Gu, Wenxing Chen, Hongyu Guo, Jiankang Zhang, Kun Yin, Yin Zhou, Changshuai Shang, Qinghua Zhang, Lin Gu, Nian Zhang, Jingyuan Ma, Zhanfeng Zheng, Mingchuan Luo, and Shaojun Guo*, Al–N3 Bridge Site Enabling Interlayer Charge Transfer Boosts the Direct Photosynthesis of Hydrogen Peroxide from Water and Air, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c11471

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c11471

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