JACS：Fe-CHA催化剂的甲烷氧化反应活性位点和反应路线

JACS：Fe-CHA催化剂的甲烷氧化反应活性位点和反应路线

含Fe的分子筛是非常有效的CH4和N2O转化为高附加值化学品的催化剂，但是Fe-分子筛通常将CH4转化和N2O分解在一起进行，而且人们对于不同Fe物种起到的催化活性仍然存在争议。           

有鉴于此，东京工业大学Toshiyuki Yokoi等报道通过控制Na原子存在或者缺乏，控制Al骨架原子的位置，合成了Fe物种空间距离不同的含Fe-CHA分子筛。           

本文要点1）通过27Al和29Si MAS表征和TG-DTA表征技术研究骨架Al原子的分布情况。通过UV-Vis、XAS、NO吸附-FTIR等表征技术研究Fe物种的种类。当Na存在，在6MR位点的Fe物种分布比例更多，分别研究相邻Fe原子或者距离比较远的Fe原子催化甲烷转化为甲醇、甲醇转化为烃、N2O分解的性能，因此得到不同位点对应的反应路径。               

2）距离较远的独立Fe原子以及独立质子在甲烷氧化为甲醇、甲醇转化为烃类的反应活性比距离较近的独立Fe原子和质子的反应活性更高。此外，空间靠近的独立Fe位点在N2O分解反应中具有更高活性。这些研究结果有助于设计高活性的甲烷氧化催化剂，甲醇制烃催化剂，N2O分解催化剂，因此对能源和环境有关问题产生帮助。 

参考文献Peipei Xiao, Lizhuo Wang, Hiroto Toyoda, Yong Wang, Kengo Nakamura, Jun Huang, Ryota Osuga, Maiko Nishibori, Hermann Gies, and Toshiyuki Yokoi*, Revealing Active Sites and Reaction Pathways in Direct Oxidation of Methane over Fe-Containing CHA Zeolites Affected by the Al Arrangement, J. Am. Chem. Soc. 2024    DOI: 10.1021/jacs.4c11773https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c11773