北京化工大学&云南贵金属研究所Adv Mater：InSnRuO2的氧空穴电子极化促进酸性水氧化

北京化工大学&云南贵金属研究所Adv Mater：InSnRuO2的氧空穴电子极化促进酸性水氧化

多金属氧化物通过等构取代（isomorphic substitution strategy），具有独特的电子结构和几何结构，调节的电子能带，配位环境，因此能够对催化水氧化反应产生独特的贡献，这个效应对于质子交换膜电解水器件（PEMWE）非常重要。           

有鉴于此，北京化工大学刘景军教授、云南贵金属研究所刘锋博士等报道首次通过等构取代策略，合成了控制氧缺陷（Ov）密度的InSnRuO2，这种合成方法使用三价In产生Ov，相邻金属离子作为供电子体，因此形成有序和密集的In-Ov-Ru-O-Sn结构。           

本文要点1）在酸性水氧化催化反应中，InSnRuO2催化剂具有超低的过电势（183mV），质量活性达到103.02A mgRu-1。PEMWE的长期稳定性测试结果表明，能够在比较低的电压（1.56V）和50mA cm-2电流密度持续工作200h，在0.5M H2SO4电解液中的性能超过了IrO2||Pt/C。          

2）加速老化测试结果表明PEMWE器件使用纯水电解液没有明显电压增加，甚至是在电流密度从1A cm-2提高至5A cm-2。显著改善的性能与密集Ov电子极化能够稳定In-Ov-Ru-O-Sn结构，因此能够同时活化氧物种的能带，并且显著增强OER反应动力学。更加重要的一点是，自限域Ov电子极化能够导致熵和焓的降低，因此阻碍Ru原子溶解，得到长期稳定的氧化物。这项工作有助于设计下一代含有极化子的Ru催化剂以及设计结构不对称的载体活性位点用于电催化PEMWE。     

参考文献

Yanhui Sun, Mingyue Xiao, Feng Liu, Jun Gan, Shixin Gao, Jingjun Liu, Oxygen Vacancy-Electron Polarons Featured InSnRuO2 Oxides: Orderly and Concerted In-Ov-Ru-O-Sn Substructures for Acidic Water Oxidation, Adv. Mater. 2024

DOI: 10.1002/adma.202414579

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202414579