JACS：Pd1和Mo1单原子协同低温生物质转化

JACS：Pd1和Mo1单原子协同低温生物质转化

有目的地原子级设计催化位点，特别是促进低温下的目标反应活性和选择性，是催化领域的关键挑战。有鉴于此，堪萨斯大学陶丰（Franklin Feng Tao）、加州大学洛杉矶分校Philippe Sautet等报道Pd1和Mo1单原子位点的组合构筑的催化剂，在100-150℃低温的苯甲醚加氢脱氧生成苯的反应具有高活性和高选择性，对比发现单独的Pd金属纳米颗粒催化剂或MoO3纳米颗粒催化剂没有这种催化活性。               

本文要点1:

）单独由Pd1或Mo1单原子位点构建的催化剂效果明显更低，而且Pd1位点的催化剂显示出一些活性但是选择性比较低。而且，低分散度的纳米粒子效果同样更差。           

2）理论计算模拟的结果表明，Pd1和Mo1单原子位点分别活化H2和苯甲醚，它们的结合在这个低温范围内触发苯甲醚的加氢脱氧。Co3O4载体本身对苯甲醚加氢脱氧没有活性，但是通过将氢原子从Pd1转移到Mo1位点参与化学反应。

这一发现为设计对目标反应路径的催化剂提供一种新途径，而且金属和氧化物纳米颗粒的低温下转化生物质衍生物都无法表现这种效果。 

参考文献:

Yu Tang, George Yan, Shiran Zhang, Yuting Li, Luan Nguyen, Yasuhiro Iwasawa, Tomohiro Sakata, Christopher Andolina, Judith C. Yang, Philippe Sautet*, and Franklin Feng Tao*, Turning on Low-Temperature Catalytic Conversion of Biomass Derivatives through Teaming Pd1 and Mo1 Single-Atom Sites, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c07075

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c07075