Angew：羧酸配体调节FeNi位点电子结构构筑优异OER催化剂

Angew：羧酸配体调节FeNi位点电子结构构筑优良OER催化剂

金属有机复合催化剂可调控单原子位点是具有前景的OER催化剂，但是目前对于从原子尺度理解反应机理仍然非常困难。有鉴于此，清华大学王定胜教授、西安工业大学潘洪革教授、中国科学院大学Runcong Liu、武汉理工大学何大平教授等报道通过四个芳香羰基配体对Fe-Ni位点配位，直接构筑OER分子催化剂。           

本文要点

1）通过调节芳香羧酸配体和碳载体的π-π堆叠，促进能够通过快速的电荷转移，实现电子在Fe-Ni位点聚集，改善FeNi-Lx位点的电催化性能，在0.3V过电势达到6680 A gFe/Ni-1质量活性。          

2）原位表征和理论计算表明OH-对高价态Fe原子位点亲核进攻，导致Fe-O-Ni结构重构，而且导致价态快速升高。但是，在OER电催化反应过程中，由于OOH*中间体导致Fe-O-Ni位点的价态降低。这项研究有助于深入理解OER催化反应的活性位点。    

参考文献

Yun Gao, Chengdong Yang, Fenglei Sun, Daping He, Xinqiang Wang, Jian Chen, Xiaobo Zheng, Runcong Liu, Hongge Pan, Dingsheng Wang, Ligand-Tuning Metallic Sites in Molecular Complexes for Efficient Water Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202415755

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202415755          

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