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Nature Commun:亚纳米高熵金属烯的原位表征制氢机理

2024-11-27 分享

Nature Commun:亚纳米高熵金属烯的原位表征制氢机理

精确控制形貌并且鉴定结构-性质之间的关系对于高熵合金而言是个巨大挑战,严重阻碍了高熵合金材料的理性设计,以及高熵合金应用于多步骤串联催化反应。    有鉴于此,新加坡南洋理工大学Jong-Min Lee、Sun Yuntong、台湾阳明交通大学Yan-Gu Lin、浙江海洋大学周英棠教授等报道通过一步湿法合成含8种元素的亚纳米高熵金属烯(metallenes),并且研究高熵金属烯的电催化制氢性能以及机理。           

本文要点

1)合成的PdRhMoFeMn高熵金属烯具有高的电催化制氢性能,在-10mA cm-2电流密度的酸性、中性、碱性体系制氢过电势分别为6mV、23mV、26mV,而且具有优良的稳定性。          

2)通过电化学表征、理论计算、原位XAS等表征技术表明真实活性位点以及在不同电解液种活性位点的变化以及动态协同机理。其中Mn位点对羟基具有强结合作用,增强Pd位点的水分子解离,降低水分子解离的能垒。Rh位点具有最合适的氢原子吸附,能够加快负氢耦合,显著增强制氢的性能。   

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参考文献

Li, Y., Peng, CK., Sun, Y. et al. Operando elucidation of hydrogen production mechanisms on sub-nanometric high-entropy metallenes. Nat Commun 15, 10222 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-54589-0

https://www.nature.com/articles/s41467-024-54589-0


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