Angew:Ru团簇限域在MFI内实现优良的丙烷氧化性能
Angew:Ru团簇限域在MFI内实现优良的丙烷氧化性能
通过贵金属在分子筛内的限域组装构筑活性且稳定的异相催化剂能够实现高效利用和价格合理的优势,对热催化和环境催化非常有利。Ru是一种经济型的贵金属催化剂,但是在MFI型分子筛内的Ru面临能量和移动性的问题。
有鉴于此,西安交通大学何炽教授等报道一种创新的策略,将水热反应的原位配体保护与流动气氛煅烧结合,在MFI的正弦通道10元环的K+修饰硅醇位点修饰超小尺寸Ru团簇 (≡Si–Ruδ+-O-K)。
本文要点
1)通过深入实验和理论计算,表明限域Ru团簇和MFI之间相互作用导致MFI的局部应力,在Ru团簇附近形成独特的催化微环境。
2)这种协同策略的限域Ru团簇和MFI微环境能够在低温预活化C3H8和O2,实现优良的烷烃深度氧化性能。限域Ru的稳定结构和电子结构表现优良的高达1000℃稳定性。这项研究为开发性能优良的异相热催化剂提供方法学和机理的深入认识。
参考文献
Jingjing Wang, Zeyu Jiang, Hengyue Xu, Xinzhe Li, Yanfei Jian, Lianghui Xia, Pei Su, Qiyuan Liu, Shouning Chai, Mudi Ma, Abdallah Amedlous, Mathias Barreau, Zhengping Hao, Jiaguo Yu, Chi He, Elucidating Confinement and Microenvironment of Ru Clusters Stably Confined in MFI Zeolite for Efficient Propane Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202417618
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202417618
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