Nature Commun:CuAg单原子合金调控电催化CO2RR路径生成C2+
Nature Commun:CuAg单原子合金调控电催化CO2RR路径生成C2+
调控C-C偶联反应步骤对于选择性电化学还原CO2非常重要,但是同样具有非常大的困难和挑战。有鉴于此,香港城市大学刘彬教授、中国科学院大连化物所黄延强研究员、李旭宁等报道两个模型Cu催化剂:Cu纳米线表面修饰Ag纳米粒子(AgCu MW)、Cu纳米线表面修饰Ag单原子(Ag1Cu NW)。随后研究电催化还原CO2反应的C-C偶联反应机理。
本文要点
1)研究发现,与AgCu NW相比,Ag1Cu NW在CO2还原反应制备乙醇的反应中,C2选择性提高10倍,乙醇/乙烯的比例从0.41(AgCu NW)增至4.26(Ag1Cu NW)。通过一系列原位表征技术,结合理论计算,发现Ag1Cu NW具有优良 选择性的原因是,原子分散Ag位点促进H2O分子解离,因此有效的加快*CO加氢生成*CHO中间体,以及在相邻Cu位点的*CO-*CHO不对称偶联。
2)研究结果有助于深入理解C-C偶联生成C2+的机理,而且有助于理性设计成对活性位点的高性能CO2RR催化剂。
参考文献
Wang, S., Li, F., Zhao, J. et al. Manipulating C-C coupling pathway in electrochemical CO2 reduction for selective ethylene and ethanol production over single-atom alloy catalyst. Nat Commun 15, 10247 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-54636-w
https://www.nature.com/articles/s41467-024-54636-w
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