JACS：InP可见光催化硝酸盐还原合成氨

JACS：InP可见光催化硝酸盐还原合成氨

通过硝酸盐和亚硝酸盐使用光辅助合成氨是一种可持续的合成氨路径，这种方法能够缓解能源密集型Haber-Bosch工艺。但是，硝酸盐和亚硝酸盐合成氨面临着选择性低、需要紫外光催化剂的瓶颈。有鉴于此，印度教育与研究科学学院Pramod P. Pillai等报道以磷化铟InP光催化剂，使用硝酸盐和亚硝酸盐进行可见光驱动选择性合成氨。               

本文要点

1）InP以及催化剂-反应物相互作用的相互作用进行的微环境调节，因此实现了可见光高效和选择性合成氨。在室温可见光照射2h，水相和气相的氨产量达到非常可观的94%。在阳光下也观测合成氨，表现InP量子点光催化剂的应用前景。         

2）机理研究发现确定竞争性析氢在直接硝酸盐还原中的作用可以忽略不计，证实了InP量子点的光激发电荷载流子用于合成氨的反应。动力学研究表明，硝酸盐还原为亚硝酸盐的转化是决速关键步骤，反应能够~100%的转化率合成氨。通过一系列的实验发现，水提供了InP量子点光催化合成氨的质子。研究结果表明，合理设计的InP量子点作为光催化剂，为开发可能替代Haber-Bosch工艺并且符合可持续发展的合成氨路线提供机会。   

 参考文献

Vanshika Jain, Shreya Tyagi, Pradyut Roy, and Pramod P. Pillai*, Ammonia Synthesis with Visible Light and Quantum Dots, J. Am. Chem. Soc.2024

DOI: 10.1021/jacs.4c06713

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c06713

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