JACS:Lewis酸调控界面水分子结构促进PEMWE电解水性能
JACS:Lewis酸调控界面水分子结构促进PEMWE电解水性能
催化剂-电解液界面在质子交换膜电解水器件(PEMWE)中起到关键的作用,但是改善界面氢键同时促进催化活性和稳定性仍然是个巨大挑战。
有鉴于此,南京航空航天大学彭生杰教授等报道一种新颖的催化剂设计策略,这种催化剂设计策略基于硬-软酸-碱概念设计催化剂,将较硬的Lewis酸(ZrO2、TiO2、HfO2)调节界面氢键结构,增强RuO2的酸性OER催化活性。
本文要点:
1)机理研究结果表明,Lewis酸导致严格的氢键网络变成自由状态的水分子,增强界面水分子被RuO2表面捕获,连续的对催化活性位点提供水分子。相互连接的氢键网络促进质子快速输送,降低催化剂表面的酸性,阻碍催化剂的结构腐蚀,显著改善催化剂的长期稳定性。
2)通过水分子提供和脱质子的串联过程改变了传统Ru催化剂的水分子解离路径,并且展示了广泛应用的前景。ZrO2-RuO2催化剂的过电势显著降低至170mV,而且具有优异的稳定性,在酸性OER电催化反应中,在10mA cm-2电流密度连续1800h稳定,而且在PEMWE器件中能够在2A cm-2电流密度稳定工作100h,性能超过了大多数Ru/Ir催化剂。
参考文献
Liming Deng, Hongjun Chen, Sung-Fu Hung, Ying Zhang, Hanzhi Yu, Han-Yi Chen, Linlin Li, and Shengjie Peng*, Lewis Acid-Mediated Interfacial Water Supply for Sustainable Proton Exchange Membrane Water Electrolysis, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c14529
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c14529
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