Angew：调控氧的演变增强层状钠电池稳定性

Angew：调控氧的演变增强层状钠电池稳定性

高电压的氧元素氧化还原有可能实现高能量密度阴极电池的突破，但是目前氧元素氧化还原面临的挑战包括氧原子容易损失和电池循环过程的性能快速衰减等问题，虽然相关研究非常多但是这些问题仍然难以解决。       有鉴于此，美国阿贡国家实验室Khalil Amine、中南大学纪效波教授、TongChao Liu、梁超平副教授等报道基于理论计算，提出了熵增驱动的多浓度策略，增强较高脱钠态的电子结构无序ESD（electronic structure disorder），阻碍氧迁移，并且控制氧的活性。           

本文要点：

1）通过增强无序结构改善晶格氧的氧化还原电化学可逆，因此抑制P-O结构演变，构筑稳定的TMO6八面体结构，这得到XAS表征结果的支持。通过深入分析不同熵结构（configuration entropy）的Na层状电极，发现阳离子无序结构导致产生高熵状态，影响阳离子氧化还原，显著的限制形成有害O′3晶相。           2）这种结构电池能够在高达4.4V Na+/Na进行稳定的循环，在1C倍率工作100圈后容量仍保留90.1%，在2C倍率工作300圈后容量仍达到76.1%。这种控制ESD得到的氧弹性氧化还原拓展了熵工程的区间，为开发高能量常循环寿命的稳定电池提供帮助。    

参考文献

Haoji Wang, Jinqiang Gao, Yu Mei, Lianshan Ni, Yi He, Ningyun Hong, Jiangnan Huang, Wentao Deng, Guoqiang Zou, Hongshuai Hou, Chaoping Liang, Tongchao Liu, Xiaobo Ji, Khalil Amine, Halting Oxygen Evolution to Achieve Long Cycle Life in Sodium Layered Cathodes, Angew. Chem. Int. Ed.2024

DOI: 10.1002/anie.202418605

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202418605

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