Angew:多重连锁实现MOF孔内隔板增强C2H2分离
Angew:多重连锁实现MOF孔内隔板增强C2H2分离
将乙炔(C2H2)从CO2和乙烯(C2H4)中高效率的分离对于石油化工工业而言是个巨大挑战,这是因为乙炔、CO2、乙烯分子具有类似的物理化学性质。孔空间内的隔板PDP(Pore space partition)能够减低孔的尺寸并且增加课题结合位点的密度,因此是能够增强气体吸附容量的技术。
有鉴于此,西北大学杨国平教授、三峡大学李东升教授等报道首次利用2D→3D多锁链(polycatenation)策略构筑PSP MOF材料Ni-dcpp-bpy,安装功能性的N/O位点增强对C2H2的提纯。
本文要点:
1)这种多重连锁骨架结构具有优化的孔径和规整度,相比于传统PSP MOF显著改善,解决了C2H2吸附的关键矛盾,C2H2吸附量达到98.5cm3 g-1(298K, 100kPa),改善了C2H2/CO2选择性(3.4)、C2H2/C2H4选择性(5.9)、C2H2/CH4选择性(96.4)。穿透实验测试的结果验证了二元/三元气体混合物中能够得到高纯度的C2H4(>99.9%)和高C2H2产量。Ni-dcpp-bpy具有优异的水稳定性、规模化能力、再生性,在分离C2H2/CO2过程中能够循环20次。
2)理论计算结果验证表明,对C2H2的强结合力来自Ni-dcpp-bpy和C2H2客体分子之间的C-H…O/N相互作用。这种多重连锁策略不仅改善了工业提纯C2H2的效率,而且丰富了MOF在气体分离的设计。
参考文献
Zhen-Hua Guo, Xue-Qian Wu, Ya-Pan Wu, Dong-Sheng Li, Guoping Yang, Yao-Yu Wang, A Scalable Pore-Space-Partitioned Metal-Organic Framework Powered by Polycatenation Strategy for Efficient Acetylene Purification, Angew. Chem. Int. Ed. 2024
DOI: 10.1002/anie.202421992
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202421992
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