上海交大Angew：烯烃连接PAH光催化合成H2O2

上海交大Angew：烯烃连接PAH光催化合成H2O2

多环芳烃化合物（PAH）是一类重要的材料，能够作为有机半导体和纳米碳材料的构筑单元。通过sp2-C桥连接构筑的PAH能够形成高晶化度π延展结构，这种结构不仅能够拓展二维材料的种类，而且能够产生独特的功能。           

有鉴于此，上海交通大学张帆教授等报道发展5,10-二甲基-4,9-二氮杂芘（5,10-dimethyl-4,9-diazapyrene）的单体分子，这种分子的相邻氮原子含有两个甲基，有助于提高溶解度，作为活性的连接位点。           

本文要点1）当存在有机酸的情况，这种单体分子能够发生Knoevenagel缩合反应涩会给你成两种烯烃连接的PAH COF，表现高结晶度的蜂窝结构和非常大的比表面积（1238m2 g-1）。         

2）由于PAH结构单元通过烯烃连接，因此这种COF具有空间拓展的p共轭结构，体现显著的半导体性质。这种PAH COF具有非常好的可见光催化活性和持久性，纯水生成H2O2的速率最高达到3820μmol g-1 h-1，当使用苯甲醇作为空穴牺牲试剂，生成H2O2的产量能够达到17080μmol g-1 h-1。     

参考文献：Xu Chi, Zixing Zhang, Mengqi Li, Yang Jiao, Xiaomeng Li, Fancheng Meng, Bai Xue, Dongqing Wu, Fan Zhang, Vinylene-Linking of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons to π-Extended Two-Dimensional Covalent Organic Framework Photocatalyst for H2O2 Synthesis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202418895