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​上海硅酸盐研究所Angew:接触电催化甲烷氧化制备甲醇和甲醛

2024-11-08 分享

上海硅酸盐研究所Angew:接触电催化甲烷氧化制备甲醇和甲醛    

甲烷的直接转化和高效利用是重要的科学挑战课题。通过活性氧(ROS)间接活化甲烷的方式能够在温和反应条件实现甲烷更高的接触和更好的转化,但是由于氧气的活化非常困难,而且分散相的传质存在困难,因此相关研究报道的产率通常非常低。           

有鉴于此,中国科学院上海硅酸盐研究所王文中研究员、张玲等报道使用聚多巴胺催化剂进行接触电催化(CEC, contact-electro-catalysis),通过超声产生ROS的方式驱动甲烷的部分氧化(POM)。           

本文要点1)实验测试的结果验证说明,产物中的CH3OH和大部分HCHO直接由CH4生成。通过原位表征发现在氧化气氛使用光照射预先处理催化剂,能够产生更多强吸电子功能的C=O官能团,因此显著增强产量,特别是CH3OH的产量。           

2)在开始的2h内,产物中的HCHO达到1.5mmol gcat-1,CH3OH的产量达到0.9mmol gcat-1。这项研究给出了一种甲烷部分氧化的新方法,而且展示了PDA催化剂的独特性质。     

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参考文献Taikang Jia, Wenjing Wang, Chuanqi Zhang, Ling Zhang, Wenzhong Wang, Polydopamine‐Mediated Contact‐Electro‐Catalysis for Efficient Partial Oxidation of Methane, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202413343

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202413343