JACS:moiré超晶格BiOCl光催化活化晶格Cl转化CH4制备CH3Cl
华中师大&上海交通大学JACS:moiré超晶格BiOCl光催化活化晶格Cl转化CH4制备CH3Cl
使用丰富的Cl–进行光催化CH4转化为高附加值的三氯甲烷和H2是一种符合可持续发展的CH4重整催化反应,但是由于Cl–的活化比较困难,而且经典的光催化剂通常面临严重的e--h+复合。
有鉴于此,华中师范大学/上海交通大学张礼知教授、上海交通大学李浩等报道发现角度为11.1°的moiré超晶格BiOCl光催化剂能够高效率的进行光催化CH4重整,通过使用NaCl实现制备CH3Cl和H2。
本文要点
1)发现moiré超晶格由于晶格排列不规则产生拉伸应力,因此导致Bi-Cl化学键不稳定,因此能够发生空穴驱动MvK的过程,将晶格Cl氧化为Cl·对CH4实现氯化转化。
2)扭转的堆叠结构增强层间电子耦合,加快面外载流子转移。通过表面修饰的单原子Pt用于产生氢气,Pt1/BiOCl moiré超晶格光催化剂能够以53.4μmol g-1 h-1生成CH3Cl,可见光下的CH3Cl产物的选择性达到96%。
这项研究展示了二维结构光催化剂的晶格工程能够调节结构应力和载流子动力学促进CH4重整。
参考文献:
Linghao Yu, Xupeng Liu, Hao Zhang, Biao Zhou, Ziyue Chen, Hao Li*, and Lizhi Zhang*, Twisted BiOCl Moiré Superlattices for Photocatalytic Chloride Reforming of Methane, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c13254
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c13254
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