JACS：碱金属阳离子导致Au(111)晶面重构增强电催化还原CO2

JACS：碱金属阳离子导致Au(111)晶面重构增强电催化还原CO2

电催化CO2还原反应的活性在很大程度上受到电解质中碱金属阳离子（AM+）的影响，但是人们对于潜在机理仍存在争议。           

有鉴于此，中国科学院化学所万立骏院士、王栋研究员等报道采用电化学扫描隧道显微镜原位观察了阴极极化过程中电解质中的金属阳离子导致Au（111）表面发生粗糙化。     

本文要点

1）由于表面低配位Au原子的形成，粗糙表面对CO2RR具有很高的活性。表面粗糙化的临界电位顺序为Cs+>Rb+>K+>Na+>Li+，粗糙区域的表面比例为Cs+>Rb+>K+>Na+>Li+顺序降低。电化学CO2RR研究结果发现，催化活性与表面粗糙度密切相关。           

2）发现金属阳离子对表面粗糙化的发生至关重要。结果揭示了金属阳离子对表面结构演化产生的作用，阐明了金属阳离子诱导的表面高活性位点的形成，这项研究发现，尺寸更大的金属阳离子有助于产生更高的CO2RR催化活性。 

参考文献：

Yu-Qi Wang, Jiaju Fu, Yue Feng, Kaiyue Zhao, Lu Wang, Ji-Yuan Cai, Xiang Wang, Ting Chen, Fan Yang, Jin-Song Hu, Bingjun Xu, Dong Wang*, and Li-Jun Wan*, Alkali Metal Cations Induce Structural Evolution on Au(111) During Cathodic Polarization, J. Am. Chem. Soc. 2024   DOI: 10.1021/jacs.4c09404

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c09404